Sínteses e caracterizações de cromosilicatos e sua aplicação como catalisadores na reação de conversão do glicerol em produtos de química fina

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dc.contributor.advisorNery, José Geraldo [UNESP]
dc.contributor.authorLuizon Filho, Roberto Antonio [UNESP]
dc.contributor.institutionUniversidade Estadual Paulista (Unesp)
dc.date.accessioned2017-08-25T20:30:54Z
dc.date.available2017-08-25T20:30:54Z
dc.date.issued2017-08-10
dc.description.abstractA conversão de glicerol em produtos de maior valor econômico tornou-se atrativa devido à grande produção deste composto na indústria de biodiesel, onde ele é gerado como co-produto. As zeólitas (aluminosilicatos) e os materiais mistos (zeólitas contendo metais de transição) têm sido amplamente estudados como potenciais catalisadores para as reações de transformação do glicerol em outros produtos. No presente trabalho cromosilicatos cristalinos com estrutura MFI foram sintetizados, caracterizados e utilizados como catalisadores em reações de transformação do glicerol em acetaldeído e acroleína em uma única etapa. Os resultados experimentais mostraram que o catalisador possui espécies de cromo que atuam como sítios catalíticos ácidos e oxidantes. A conversão de glicerol foi de 97% e as reações envolvidas foram à desidratação, oxidação do glicerol e compostos intermediários, além do craqueamento, levando a formação dos principais produtos, o acetaldeído (30%) e a acroleína (10%). Foi proposto um caminho reacional para a formação dos intermediários observados e um mecanismo reacional envolvendo o ciclo catalítico dos sítios oxidantes do catalisador. O uso do cromosilicato apresentou vantagens em relação ao aluminosilicato, além de maior rendimento de acetaldeído, menor formação de coque foi também observada, destacando a importância da combinação de sítios ácidos e oxidantes no catalisador.pt
dc.description.abstractGlycerol conversion into more valuable products became attractive due to large glycerol production from the biodiesel industry, where it is generated as a byproduct. Zeolites (aluminum silicates) and mixed materials (zeolites containing transition metals) have been widely studied as potential catalysts for reactions of glycerol transformation into other products. In this work, crystalline chromium silicates with MFI structure where synthesized, characterized and used as catalysts in the one step glycerol transformation into acetaldehyde and acrolein. Experimental results have shown that the catalyst possess chromium species that act as acid and oxidizing catalytic sites. Glycerol conversion was of 97% and the reactions involved were dehydration, oxidation of glycerol and intermediate compounds, and cracking, leading to the formation of the main products, acetaldehyde (30%) and acrolein (10%). A reaction pathway was proposed for the formation of observed intermediates and also a reaction mechanism involving the oxidative sites catalytic cycle. Chromium silicate use presented advantages when compared to aluminum silicate, besides the higher acetaldehyde yield, it was also observed lower coke formation, highlighting the importance of oxidation and acid sites combination in the catalyst.en
dc.description.sponsorshipCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)
dc.identifier.aleph000890942
dc.identifier.capes33004153068P9
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11449/151418
dc.language.isopor
dc.publisherUniversidade Estadual Paulista (Unesp)
dc.rights.accessRightsAcesso aberto
dc.subjectZeólitaspt
dc.subjectCromosilicatospt
dc.subjectGlicerolpt
dc.subjectAcetaldeídopt
dc.subjectZeolitept
dc.subjectChromium silicateen
dc.subjectGlycerolen
dc.subjectAcetaldehydeen
dc.titleSínteses e caracterizações de cromosilicatos e sua aplicação como catalisadores na reação de conversão do glicerol em produtos de química finapt
dc.title.alternativeSynthesis and characterizations of chromium silicates and its application as catalysts in the conversion of glycerol into fine chemicalsen
dc.typeTese de doutorado
unesp.campusUniversidade Estadual Paulista (Unesp), Instituto de Biociências Letras e Ciências Exatas, São José do Rio Pretopt
unesp.embargo12 meses após a data da defesapt
unesp.graduateProgramBiofísica Molecular - IBILCEpt
unesp.knowledgeAreaBiofísica Molecularpt
unesp.researchAreaNovos Materiais, Biomateriais e Aplicações Tecnológicas

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