Síntese de catalisadores à base de grafeno sistematicamente modificados para eletrocatálise

Abstract

O trabalho visa aperfeiçoar métodos de síntese de baixo custo para preparar catalisadores à base de grafeno modificados com metais de transição para serem utilizados como eletrocatalisadores de algumas reações de interesse ambiental como a redução de oxigênio, de nitrogênio e eletro-oxidação de álcoois. A proposta de pesquisa é de cunho fundamental e está relacionada ao desenvolvimento de materiais simples e baratos com importância tecnológica e ambiental. Propôs-se sintetizar os catalisadores e avaliar sistematicamente a influência da rota de síntese nas propriedades caracterizadas. O grafeno foi preparado a partir do óxido de grafeno obtido pelo método adaptado de Marcano e colaboradores, para ser posteriormente modificado com platina pelo método do poliol com etilenoglicol. Os catalisadores foram caracterizados por difração de raios X (DRX), microscopias eletrônicas de varredura (MEV-FEG) e transmissão (MET), análise térmica (TG-DTA), espectroscopia Raman e espectroscopia de energia dispersiva de raios X (EDX). A caracterização eletroquímica geral foi realizada por voltametria cíclica (CV) em meio ácido e por cronoamperometria em meio ácido contendo metanol. Os métodos empregados produziram grafeno de alta qualidade e mostraram-se vantajosos pois a formação das partículas de platina e a redução do grafeno puderam ser realizadas em uma mesma etapa. Os resultados demonstram que foi possível obter partículas muito pequenas (1,5 nm), com alto grau de monodispersão e com excelente distribuição sobre o suporte de grafeno por meio de um método simples e barato. Espera-se que os resultados do projeto permitam estabelecer correlações entre propriedades e atividade catalítica de reações de interesse, contribuindo assim para o desenvolvimento de catalisadores mais eficientes para serem aplicados a sistemas de interesse ambiental.

This work aims to improve low-cost synthesis methods to prepare graphene-based catalysts modified with transition metals to be used as electrocatalysts for some reactions of environmental interest such as the oxygen and nitrogen reductions, and electro-oxidation of alcohols. This is a fundamental research related to the development of simple and inexpensive materials with technological and environmental importance. It was proposed to synthesize the catalysts and systematically evaluate the influence of the synthesis on the characterized properties. Graphene was prepared from graphene oxide obtained by the adapted method of Marcano and coworkers, to be later modified with platinum by the polyol method with ethylene glycol. The catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) and transmission (TEM), thermal analysis (TG-DTA), Raman spectroscopy and energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX). The general electrochemical characterization was performed by cyclic voltammetry (CV) in an acidic medium and by chronoamperometry (CA) in methanol acidic solution. The methods employed produced high-quality graphene and proved to be advantageous since the formation of platinum particles and the reduction of graphene could be carried out in the same step. The results demonstrate that it was possible to obtain very small particles (1.5 nm), with a high monodispersion degree and with excellent distribution on the graphene support by means of a simple and inexpensive method. It is expected that the results of the project will make it possible to establish correlations between properties and catalytic activity of reactions of interest, and therefore contribute to the development of more efficient catalysts to be applied to systems of environmental significance.