RESSALVA Atendendo solicitação da autora, o texto completo desta tese será disponibilizado somente a partir de 01/06/2023 Cecilia de Almeida Zito Sensores à base de CeO2 e óxido de grafeno reduzido/CeO2 para detecção de CO2 ou compostos orgânicos voláteis São José do Rio Preto 2021 Câmpus de São José do Rio Preto Cecilia de Almeida Zito Sensores à base de CeO2 e óxido de grafeno reduzido/CeO2 para detecção de CO2 ou compostos orgânicos voláteis Tese apresentada como parte dos requisitos para obtenção do título de Doutora em Química do Programa de Pós-Graduação em Química, do Instituto de Biociências, Letras e Ciências Exatas da Universidade Estadual Paulista “Júlio de Mesquita Filho”, Câmpus de São José do Rio Preto. Financiadora: FAPESP – 2016/25267-9 2018/08271-7 Orientador: Prof. Dr. Diogo Paschoalini Volanti São José do Rio Preto 2021 Z82s Zito, Cecilia de Almeida Sensores à base de CeO2 e óxido de grafeno reduzido/CeO2 para detecção de CO2 ou compostos orgânicos voláteis / Cecilia de Almeida Zito. -- São José do Rio Preto, 2021 119 p. : il., tabs. Tese (doutorado) - Universidade Estadual Paulista (Unesp), Instituto de Biociências Letras e Ciências Exatas, São José do Rio Preto Orientador: Diogo Paschoalini Volanti 1. Química Inorgânica. 2. Dióxido de carbono. 3. Compostos orgânicos voláteis. 4. Óxido de cério. I. Título. Sistema de geração automática de fichas catalográficas da Unesp. Biblioteca do Instituto de Biociências Letras e Ciências Exatas, São José do Rio Preto. Dados fornecidos pelo autor(a). Essa ficha não pode ser modificada. Cecilia de Almeida Zito Sensores à base de CeO2 e óxido de grafeno reduzido/CeO2 para detecção de CO2 ou compostos orgânicos voláteis Tese apresentada como parte dos requisitos para obtenção do título de Doutora em Química do Programa de Pós-Graduação em Química, do Instituto de Biociências, Letras e Ciências Exatas da Universidade Estadual Paulista “Júlio de Mesquita Filho”, Câmpus de São José do Rio Preto. Financiadora: FAPESP – 2016/25267-9 2018/08271-7 Comissão Examinadora Prof. Dr. Diogo Paschoalini Volanti UNESP – Câmpus de São José do Rio Preto Orientador Prof. Dr. Hudson Wallace Pereira de Carvalho CENA/USP Prof. Dr. Valmor Roberto Mastelaro IFSC/USP Prof. Dr. Alexandre Zirpoli Simões UNESP – Câmpus de Guaratinguetá Profª. Drª. Silvania Lanfredi UNESP – Câmpus de Presidente Prudente São José do Rio Preto 01 de dezembro de 2021 AGRADECIMENTOS Agradeço à FAPESP pela concessão das bolsas de pesquisa, sob os processos n° 2016/25267-8 e 2018/08271-7, Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP). Agradeço aos laboratórios multiusuários pelo uso dos equipamentos, sem os quais essa pesquisa não teria sido realizada. Agradeço ao LSQA/IBILCE-Unesp pelo uso dos equipamentos das técnicas de DRX, ATR-FTIR, BET e TG. Também agradeço ao LMA/IQ- Unesp pelas análises de MEV; ao LCE/UFSCar pelas análises de MET; ao LMEOA/IQ- Unicamp pelas análises de Raman; ao LNNano/CNPEM pelas análises de XPS e MET; à Embrapa pelas análises de CHN. Parte da pesquisa foi apoiada pelos laboratórios abertos do CTI Renato Archer, incluindo o CTI-Nano (integrante do SisNano). Aqui aproveito para agradecer a Dra. Talita Mazon pela colaboração nos projetos desenvolvidos. Partes dessa pesquisa foram realizas na linha de luz P07 em PETRA III no DESY (Hamburgo, Alemanha), membro da Associação Helmholtz HGF, e agradeço a equipe da linha de luz pelo auxílio nos experimentos. Agradeço imensamente a Dra. Ann-Christin Dippel pelo auxílio nos experimentos, processamento e interpretação de dados de espalhamento total. Parts of this research were performed at P07 beamline at PETRA III at DESY (Hamburg, Germany), a member of the Helmholtz Association HGF, and I thank the beamline staff for the assistance in the experiments. I am very grateful to Dr. Ann-Christin Dippel for helping with experiments, processing and interpretation of total scattering data. Agradeço a Profa. Dra. Dorota Koziej pela oportunidade de trabalhar em seu grupo de pesquisa por um ano e por todo apoio e orientação. Também agradeço aos membros de seu grupo de pesquisa, em especial ao Lukas Grote, pelo apoio e ajuda. I thank Prof. Dr. Dorota Koziej for the opportunity of working in her research group for one year and for all support and valuable guidance. I also thank the members of her research group, in particular Lukas Grote, for all support and help. Agradeço ao Prof. Dr. Diogo P. Volanti pela oportunidade em trabalharmos juntos nos últimos sete anos. Sou muito grata por toda confiança depositada em mim e agradeço toda orientação, dedicação, ajuda e ensinamentos para realização desse e de outros trabalhos. Sem mencionar nomes, gostaria de agradecer a toda a equipe do Laboratório de Materiais para Sustentabilidade/IBILCE-Unesp pela amizade e companheirismo ao longo dos últimos anos, além da oportunidade de trabalhar com vocês. Agradeço com muito carinho ao Tarcísio pela amizade, companheirismo, motivação e paciência. Muitas conquistas apenas foram possíveis pelo seu apoio e parceria. Por fim, gostaria de agradecer às pessoas mais importantes da minha vida, minha família, que me apoiaram incondicionalmente durante os últimos dez anos de meus estudos. Agradeço aos meus pais, meus irmãos (Bruno e Rafaela), minha tia e minha avó, que sempre tornaram todas as dificuldades suportáveis. Em especial, sou eternamente grata à minha mãe, Nilza, por zelar sempre por mim. Agradeço a todos que de alguma maneira auxiliaram na conclusão desse trabalho. RESUMO No presente estudo, avaliou-se o efeito do controle morfológico e da modificação com óxido de grafeno reduzido (RGO) nas propriedades de nanoestruturas de CeO2 como sensores químico-resistivos para detecção de CO2 ou compostos orgânicos voláteis (COVs). Os materiais foram sintetizados pelo método hidro/solvotérmico assistido por micro-ondas, sendo posteriormente caracterizados pelas técnicas de difratometria de raios X, microscopias eletrônicas de varredura e transmissão, espectroscopia na região do infravermelho, espectroscopia Raman, análise de área superficial específica, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X, e análise da função de distribuição de pares atômicos obtida pelo espalhamento total de raios X. A detecção de CO2 foi estudada utilizando as nanoesferas ocas do tipo gema-casca de CeO2, com o objetivo de avaliar o efeito do controle morfológico nas propriedades do material como sensor. Os testes foram realizados a 100 °C e em umidade relativa (UR) entre 30 e 70%. Foi verificado que as nanoesferas ocas de CeO2 exibiram maior sensibilidade ao CO2, elevada estabilidade, reversibilidade e respostas mais rápidas em comparação às nanopartículas comerciais de CeO2. Tais melhorias puderam ser atribuídas à estrutura oca e porosa, que permite maior difusão de gases e tem maior área superficial. Assim, foi evidenciado o efeito positivo do controle morfológico no superior desempenho do sensor de CO2. Já os testes como sensor de COVs foram conduzidos para nanoesferas de CeO2 puras e nanocompósitos RGO/CeO2 contendo diferentes concentrações de RGO, de modo a estudar o impacto da modificação do CeO2 com RGO. Os estudos foram realizados a temperatura ambiente (23,7 °C) e UR entre 34 e 70%. Todos os sensores produzidos foram mais sensíveis e seletivos para a trietilamina, quando comparado aos outros COVs analisados. Contudo, os nanocompósitos RGO/CeO2 apresentaram um aumento de sensibilidade e seletividade em relação às nanoesferas de CeO2 puras, mostrando que a modificação com RGO também pode ser empregada para melhorar o desempenho do sensor à base de CeO2. Assim, esse estudo apresenta duas abordagens diferentes para obtenção de sensores à base de CeO2 altamente sensíveis a CO2 e COVs, cuja operação se dá em condições de baixas temperaturas e em presença de umidade. Palavras-chave: Dióxido de cério. Estruturas ocas. Dióxido de carbono. Compósitos. Sensores. ABSTRACT In this study, the effect of morphological control and modification with reduced graphene oxide (RGO) were evaluated on the properties of CeO2 nanostructures as chemoresistive sensors for the detection of CO2 or volatile organic compounds (VOCs). The materials were synthesized by the microwave-assisted hydro/solvothermal method and were further characterized by the techniques of X-ray diffraction, scanning and transmission electron microscopy, infrared spectroscopy, Raman spectroscopy, specific surface area analysis, X-ray photoelectron spectroscopy, and pair distribution function analysis obtained by total X-ray scattering. The detection of CO2 was performed by using the hollow yolk-shell CeO2 nanospheres to evaluate the effect of morphological control on the material’s sensing properties. The tests were carried out at 100 °C and in relative humidity (RH) between 30 and 70%. It was found that hollow CeO2 nanospheres exhibited greater sensitivity to CO2, higher stability, reversibility, and faster responses than commercial CeO2 nanoparticles. Such improvements could be attributed to the hollow and porous structure, which allows for greater diffusion of gases and higher surface area. Thus, the positive effect of morphological control on the superior performance of the CO2 sensor was shown. The tests as VOC sensors were conducted for pure CeO2 nanospheres and RGO/CeO2 nanocomposites containing different concentrations of RGO to study the impact of the modification of CeO2 with RGO. The studies were carried out at room temperature (23.7 °C) and RH between 34 and 70%. All sensors were more sensitive and selective for triethylamine when compared to other VOCs. However, the RGO/CeO2 nanocomposites showed an increase in sensitivity and selectivity compared to pure CeO2 nanospheres, showing that the modification with RGO can also be used to improve the performance of CeO2-based sensor. Thus, this study presents two different approaches to obtain sensors based on CeO2 that are highly sensitive to CO2 and VOCs, which operate under conditions of low temperatures and in the presence of humidity. Keywords: Cerium dioxide. Hollow structures. Carbon dioxide. Composites. Sensors. LISTA DE ILUSTRAÇÕES Figura 1 – Ilustração do mecanismo sensor de um OxMS do tipo-n para detecção de compostos redutores. Um sensor baseado em nanofios de SnO2 (tipo-n) ao ser depositado em um eletrodo e aquecido na presença de ar, fornece sítios para adsorção de O2. O O2 adsorvido extrai elétrons da banda de condução do SnO2, formando as espécies iônicas de oxigênio (Ox -) e a camada de depleção. Ao reagir com etanol (redutor), a camada de depleção é diminuída devido à reação entre etanol e Ox - que libera os elétrons previamente capturados. Consequentemente, há uma diminuição da resistência elétrica do sensor. O sensor ao ser exposto ao ar puro novamente, tem o retorno de sua resistência para a condição inicial.................................................................. 19 Figura 2 – Principais limitações da operação de sensores químico-resistivos. (a) Comparação entre a sensibilidade do In2O3 a 50 ppm de H2S a temperatura ambiente e a 300 °C. (b) Curvas de resposta do sensor à base de ZnO para diferentes concentrações de H2 operado a temperatura ambiente, onde há a irreversibilidade do sinal após exposição ao gás. (c) Seletividade dos sensores baseados em estruturas de SnO2, evidenciando a baixa capacidade de discriminação entre certos compostos mesmo com operação a 400 °C. (d) Efeito da umidade nas propriedades de estruturas hierárquicas de SnO2 como sensor de CO. (Esquerda) resposta do sensor é reduzida, na maioria das temperaturas, quando operado em atmosfera úmida. (Direita) tempos de resposta e recuperação mais lentos para operação em UR de 25%, independente da temperatura de operação. .......................................................................................................... 21 Figura 3 – Ilustração das possíveis configurações ocas. (a) Estrutura oca contendo apenas uma casca, (b) estrutura oca contendo múltiplas cascas, (c) estrutura oca do tipo gema-casca, (d) estrutura oca do tipo chocalho. A forma esférica é ilustrada, porém outras formas podem ser possíveis. .................................................................................................................................. 23 Figura 4 – (a) Diagrama ilustrativo do mecanismo sensor de nanoesferas do tipo gema-casca de α-Fe2O3, evidenciando a difusão dos gases, (b) porção da estrutura gema-casca, apresentando as áreas superficiais interna e externa para adsorção dos gases, criando uma camada de depleção mais efetiva. .............................................................................................................................. 24 Figura 5 – Estrutura do CeO2. (a) coordenação do íon Ce4+ com oito íons de oxigênio, (b) coordenação do íon O2- com quatro íons Ce4+. (c) Estrutura cristalina da fase cúbica de corpo centrado (fluorita) do CeO2. ..................................................................................................... 26 Figura 6 – (a) Ilustração dos métodos mais comuns de síntese do grafeno. (b) Avaliação dos métodos mais comuns de preparo do grafeno em termos de qualidade do grafeno obtido (Q), custo do método (C), sendo que um baixo valor indica um alto custo de produção, possibilidade de produção em larga escala (E), pureza (P) e rendimento do processo (R). ........................... 29 Figura 7 – Modelo do GO em diferentes estágios de redução por tratamento térmico em (a) temperatura ambiente, (b) 100 °C, (c) 220 °C, (d) 500 °C. As regiões de tons de cinza escuro representam ligações de carbono sp2 e as áreas em cinza claro representam carbonos com hibridização sp3 ligadas a grupos de oxigênio, que estão mostrados por pequenos pontos. .... 32 Figura 8 – (a) Visão geral das emissões de gases de efeito estufa nos Estados Unidos em 2019. (b) Emissão total anual de CO2 no mundo. As medidas de emissão são apenas provenientes de combustíveis fósseis e produção de cimento, não incluindo o uso de terra (desmatamento, queimadas etc.). ........................................................................................................................ 36 Figura 9 – Aparato de micro-ondas empregado para sínteses hidro/solvotérmicas. A imagem mostra a cavidade do micro-ondas contendo o reator de PTFE selado com tampa de aço inoxidável, e, ainda, o controlador de temperatura à direita. ................................................... 44 Figura 10 – Ajuste entre as funções G(r) experimental e calculada do calibrante LaB6 na faixa de r entre 1,5 e 60 Å para obtenção dos parâmetros instrumentais. A PDF foi obtida empregando Qmax de 17,5 Å. ......................................................................................................................... 50 Figura 11 – Sistema de medidas de detecção de CO2. (a) Eletrodo interdigitais de Pt para medida de resistência contendo uma amostra depositada (direita) e aquecedor de Pt na parte traseira (esquerda). (b,c) Tampa da câmara de medida contendo as conexões para medida de resistência em (b) e aquecimento em (c). (d) Câmara de PTFE para medidas com a tampa hermeticamente fechada, contendo entrada e saída de gás para fluxo de ar contínuo. (e,f) Controladores de vazão mássicos para gases para mistura do gás analito (CO2) com o gás de arraste (ar sintético) e controle da umidade na câmara. (g) Fonte de alimentação de corrente contínua para aquecimento do eletrodo (acima) e eletrodo programável modelo 617–Keithley para medida da resistência elétrica (abaixo). ............................................................................ 52 Figura 12 – Caracterização das nanoesferas do tipo gema-casca de CeO2. (a,b) Imagens de MEV. (c) Espectro de EDX. (d-f) Imagens de MET das nanoesferas elucidando a estrutura de um caroço com um espaço de menor densidade de partículas entre a casca que tem novamente maior densidade de partículas. (g) Padrão de SAED com os halos de difração indexados à fase cúbica do CeO2. (h,i) Imagens de MET-AR. ............................................................................ 55 Figura 13 – Caracterização das nanoesferas do tipo gema-casca de CeO2. (a) Difratograma de raios X, com os picos de difração da referência de CeO2 ICSD: 72155 mostrados em linhas azuis. (b) Espectro Raman. (c) Espectro de ATR-FTIR. (d) Aumento da região de 1750–800 cm-1 do espectro mostrado em (c), evidenciando as bandas relacionadas às espécies de carbonato. ................................................................................................................................. 57 Figura 14 – Espectros de XPS das nanoesferas de CeO2 tipo gema-casa. (a) Espectro de XPS de todo espectro. (b) XPS-AR do nível Ce 3d, onde as emissões v0 (u0) e v’ (u’) são características de Ce3+. (c) Espectro de XPS-AR do nível O 1s. .............................................. 58 Figura 15 – Resultados de I(Q), S(Q) e F(Q) das nanoesferas tipo gema-casca de CeO2 obtidos dos experimentos de espalhamento total de raios X. A imagem inserida no gráfico superior corresponde ao aumento da região entre 10 e 20 Å-1 dos dados de I(Q). ................................. 59 Figura 16 – Modelagem entre a função G(r) experimental (obtida com Qmáx de 18,1 Å-1) e calculada das nanoesferas gema-casca de CeO2. (a) Modelagem utilizando uma única fase (estrutura cúbica do CeO2) na faixa entre 1,5 e 50 Å. (b) Aumento da Figura a, mostrando a região entre 1,5 e 7 Å. Os desvios entre dados experimentais e modelo ficam evidentes para as primeiras esferas de coordenação do CeO2. Os pares atômicos correspondentes estão indicados acima dos picos. (c) Modelagem utilizando duas fases idênticas da estrutura cúbica do CeO2 com diferentes fatores de escala e spd. (d) Aumento da Figura c, mostrando a região entre 1,5 e 7 Å. Os pares atômicos correspondentes estão indicados acima dos picos. .......................... 61 Figura 17 – Fotografias das misturas após a etapa final de síntese do (a) GO e (b) Ox-GO. . 63 Figura 18 – Difratogramas de raios X do GO e Ox-GO, nos quais a reflexão (001) corresponde à distância entre as camadas. .................................................................................................... 64 Figura 19 – Resultados I(Q) obtidos dos experimentos de espalhamento total de raios X. As reflexões denotadas como gr correspondem a picos da grafite. ............................................... 65 Figura 20 – (a) Experimental PDFs do GO e Ox-GO. (b) PDFs na faixa de ordem de curto alcance com simulação da grafite, utilizando os dados cristalográficos da referência (TRUCANO; CHEN, 1975). (c) Distâncias de ligação entre os átomos de carbono nos anéis aromáticos da grafite para efeitos de comparação. ................................................................... 67 Figura 21 – (a) Espectros Raman do GO e Ox-GO. (b) Espectros de ATR-FTIR do GO e Ox- GO. ........................................................................................................................................... 68 Figura 22 – Caracterização da superfície do GO e Ox-GO por XPS. (a) Espectros de XPS de longo alcance. Espectros de XPS-AR na região do (b) C 1s, e (c) O 1s. ................................. 70 Figura 23 – Imagens de MEV em diferentes magnificações do (a-c) GO, e (d-f) Ox-GO. .... 71 Figura 24 – Fotos das dispersões de GO e Ox-GO em diferentes solventes na concentração de 0,5 mg mL-1. As fotos mostram as dispersões imediatamente após ultrasonicação, após 24 h e após uma semana. ..................................................................................................................... 72 Figura 25 – Difratogramas de raios X das nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO/CeO2, cujas reflexões estão indexadas à estrutura fluorita do CeO2 (ICSD: 72155). ......................... 73 Figura 26 – Imagens de MEV em diferentes magnificações das amostras de (a,b) nanoesferas de CeO2, (c,d) 1% RGO/CeO2, (e,f) 2% RGO/CeO2, (g,h) ) 5% RGO/CeO2. ......................... 75 Figura 27 – Espectros de EDX das nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO/CeO2 com diferentes concentrações de RGO. ........................................................................................... 76 Figura 28 – (a,b) Imagens de MET em diferentes magnificações das nanoesferas de CeO2. (c) Imagem de MET-AR do CeO2 puro. (d,e) Imagens de MET em diferentes magnificações do nanocompósito 5% RGO/CeO2. (f) Imagem de MET-AR do 5% RGO/CeO2. ....................... 77 Figura 29 – Modelagem entre a função G(r) experimental (obtida com Qmax de 17,8 Å-1) e calculada na região de r entre 1,5 a 60 Å para (a) nanoesferas de CeO2, (b) 1% RGO/CeO2, (c) 2% RGO/CeO2, (d) 5% RGO/CeO2. Em todos os casos foram utilizadas duas fases idênticas da fase cúbica do CeO2 com diferentes fatores de escala e spd. ................................................... 79 Figura 30 – (a) Espectros Raman e (b) espectros de ATR-FTIR das nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO/CeO2. .................................................................................................... 81 Figura 31 – Caracterização da superfície das nanoesferas de CeO2 e nanocompósito 5% RGO/CeO2 por meio da técnica de XPS. (a) Espectros de XPS de varredura. Espectros de XPS- AR dos níveis (b) C 1s, (c) O 1s, e (d) Ce 3d. .......................................................................... 82 Figura 32 – Desempenho sensor de CO2 das nanoesferas do tipo gema-casca a temperatura ambiente e 30% UR. (a) Variação da resistência do sensor durante pulsos de CO2 no intervalo de concentração de 150 a 2400 ppm. (b) Sinal e tempo de resposta do sensor em função da concentração de CO2. ............................................................................................................... 84 Figura 33 – Desempenho como sensor de CO2 das nanoesferas do tipo gema-casca de CeO2. (a) Variação do sinal para a faixa de concentração de 150 a 2400 ppm de CO2 em função da temperatura em UR de 70%. (b) Variações da resistência do sensor durante os pulsos de CO2 no intervalo de concentração de 150 a 2400 ppm em diferentes condições de umidade (UR de 30 a 70%). (c) Variação do sinal em função da concentração de CO2 a 100 °C e em UR de 30 a 70%. .......................................................................................................................................... 85 Figura 34 – (a,b) Imagens de MEV de nanopartículas de CeO2 comercial em diferentes magnificações. .......................................................................................................................... 87 Figura 35 – Comparação do desempenho como sensor de CO2 de nanoesferas do tipo gema- casca e nanopartículas comerciais de CeO2 a 100 °C e UR de 70%. (a) Variação da resistência dos sensores após exposição ao CO2 o intervalo de concentração de 150–2400 ppm. (b) Tempos de resposta e recuperação para 2400 ppm de CO2 das nanoesferas gema-casca de CeO2. (c) Tempo de resposta e irreversibilidade para 2400 ppm de CO2 das partículas comerciais de CeO2. (d) Sinal de ambos os sensores em função da concentração de CO2. ....................................... 88 Figura 36 – Curvas TG de adsorção de CO2 das nanoesferas gema-casca de CeO2 e nanopartículas comerciais de CeO2 a 100 °C. .......................................................................... 89 Figura 37 – Desempenho como sensor das nanoesferas de CeO2 puras a temperatura ambiente. (a) Sinal para 200 ppm de diferentes COVs em UR de 34, 56 e 70%. (b–d) Variação do sinal do sensor mediante à exposição a diferentes concentrações de TEA (5–200 ppm) em UR de (b) 34%, (c) 56%, e (d) 70%. ......................................................................................................... 92 Figura 38 – Estudo do desempenho como sensor de TEA a temperatura ambiente em 70% de UR. (a–c) Variação do sinal mediante à exposição a diferentes concentrações de TEA (5–200 ppm) para os nanocompósitos (a) 1% RGO/CeO2, (b) 2% RGO/CeO2 e (c) 5% RGO/CeO2. (d) Variação do sinal em função da concentração de TEA para as nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO/CeO2. .................................................................................................... 93 Figura 39 – Variação do sinal em função da concentração de TEA (5–200 ppm) para as nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO/CeO2 a temperatura ambiente e em UR de (a) 34%, e (b) 56%. ........................................................................................................................ 94 Figura 40 – Estudo da seletividade das nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO/CeO2. (a) Sinal dos sensores para 200 ppm de diferentes COVs em UR de 70%. (b) Razão entre o sinal para TEA e os sinais para os demais COVs (STEA/SCOV) em UR de 70% para o CeO2 puro e 5% RGO/CeO2. (c) Sinal dos sensores para 200 ppm de diferentes COVs em UR de 34%. (d) Sinal para 200 ppm de diferentes COVs em UR de 56%. ................................................................. 96 LISTA DE TABELAS Tabela 1 – Fontes de alguns COVs em ambientes internos em conjunto a seus efeitos adversos à saúde humana e limites de exposição de acordo com agências reguladoras. ........................ 40 Tabela 2 – Resultados do refinamento das PDFs do padrão de LaB6 para uma faixa de Qmax entre 15,5 a 18,1 Å. .................................................................................................................. 50 Tabela 3 – Resultados do refinamento das nanoesferas gema-casca de CeO2 utilizando apenas uma fase cúbica de CeO2 e duas fases da estrutura cúbica do CeO2 variando-se o fator de escala e spd. ......................................................................................................................................... 61 Tabela 4 – Correlação do parâmetro de rede a e as distâncias dos pares atômicos para as primeiras esferas de coordenação. As fórmulas para cálculo das distâncias foram retiradas de (CODURI et al., 2013). ............................................................................................................ 62 Tabela 5 – Composição química em massa obtida por análise elementar CHN do GO e Ox- GO. ........................................................................................................................................... 63 Tabela 6 – Quantificação relativa em porcentagem atômica de cada componente do espectro do C 1s. ..................................................................................................................................... 69 Tabela 7 – Áreas superficiais específicas calculadas pelo método de BET das nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO/CeO2. ....................................................................................... 78 Tabela 8 – Resultados da modelagem das funções G(r) das nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO/CeO2, utilizando duas fases da estrutura cúbica do CeO2 variando-se o fator de escala e spd. ................................................................................................................. 79 Tabela 9 – Tempos de resposta e de recuperação do sensor à base de nanoesferas do tipo gema- casca de CeO2 para a faixa de concentração de CO2 de 150 a 2400 ppm a 100 °C e em UR de 30 a 70%. .................................................................................................................................. 86 Tabela 10 – Comparação entre as propriedades sensitivas frente ao CO2 de diferentes sensores químico-resistivos. .................................................................................................................... 90 Tabela 11 – Tempos de resposta e recuperação para 100 ppm de TEA para as nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO/CeO2 a temperatura ambiente em diferentes condições de UR. .................................................................................................................................................. 95 Tabela 12 – Comparação entre as propriedades sensitivas frente à TEA de diferentes sensores químico-resistivos reportados na literatura. ............................................................................. 97 LISTA DE ABREVIATURAS E SIGLAS ACGIH – Conferência Americana de Higienistas Industriais Governamentais, do inglês American Conference of Governmental Industrial Hygienists Anvisa – Agência Nacional de Vigilância Sanitária ATR-FTIR – Espectroscopia na região do infravermelho por transformada de Fourier acoplado com acessório de reflectância total atenuada, do inglês attenuated total reflection Fourier transform infrared AVAC – Aquecimento, ventilação e ar-condicionado BET – Brunauer–Emmett–Teller COV – Compostos orgânicos voláteis DMF – N-N-dimetilformamida DMSO – Dimetilsulfóxido DRIFTS – espectroscopia por refletância difusa no infravermelho com transformada de Fourier, do inglês diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy DRX – Difratometria de raios X EDX – Espectroscopia de raios X por dispersão em energia EG – Etilenoglicol FEG – Canhão de emissão de campo, do inglês field emission gun GA – Ácido grafênico, do inglês graphene acid GO – Óxido de grafite ou óxido de grafeno GWP – Potencial de aquecimento global, do inglês global warming potential ICSD – Base de dados de estruturas cristalinas inorgânicas, do inglês Inorganic Crystal Structure Database MET – Microscopia eletrônica de transmissão MET-AR – Microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução MEV – Microscopia eletrônica de varredura OSHA – Agência de Administração de Saúde e Segurança Ocupacional, do inglês Occupational Safety and Health Administration Ox-GO – Óxido de grafite reoxidado OxMS – Óxidos metálicos semicondutores PDF – Função de distribuição de pares, do inglês pair distribution function ppb – Partes por bilhão ppm – Partes por milhão PTFE – Politetrafluoroetileno RGO – Óxido de grafeno reduzido, do inglês reduced graphene oxide SAED – Difração de elétrons da área selecionada, do inglês selected area electron diffraction spd – Diâmetro de partícula esférica, do inglês spherical particle diameter TEA – Trietilamina UR – Umidade relativa XPS – Espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X, do inglês X-ray photoelectron spectroscopy XPS-AR – Espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X de alta resolução SUMÁRIO 1 INTRODUÇÃO ................................................................................................................ 17 2 REVISÃO BIBLIOGRÁFICA ....................................................................................... 18 2.1 Sensores à base de óxido metálicos semicondutores .................................................. 18 2.2 Efeito do controle morfológico ..................................................................................... 23 2.3 Dióxido de cério (CeO2) ................................................................................................ 25 2.4 Materiais derivados de grafeno ................................................................................... 28 2.5 Sensores à base de compósitos de óxido de grafeno reduzido e óxidos metálicos ... 33 2.6 Dióxido de carbono ....................................................................................................... 34 2.7 Compostos orgânicos voláteis ...................................................................................... 38 3 OBJETIVO ....................................................................................................................... 42 4 METODOLOGIA ............................................................................................................ 43 4.1 Reagentes ....................................................................................................................... 43 4.2 Síntese dos materiais ..................................................................................................... 43 4.2.1 Síntese das nanoesferas ocas do tipo gema-casca de CeO2 ......................................... 43 4.2.2 Síntese do óxido de grafite (GO) ................................................................................. 44 4.2.3 Reoxidação do óxido de grafite – preparo do Ox-GO ................................................. 45 4.2.4 Síntese das nanoesferas de CeO2 ................................................................................. 45 4.2.5 Preparo dos nanocompósitos de RGO/CeO2 ............................................................... 45 4.3 Caracterização dos materiais ....................................................................................... 46 4.3.1 Difratometria de raios X .............................................................................................. 46 4.3.2 Microscopia eletrônica de varredura e espectroscopia de raios X por dispersão em energia ................................................................................................................................... 46 4.3.3 Microscopia eletrônica de transmissão ........................................................................ 47 4.3.4 Espectroscopia Raman ................................................................................................. 47 4.3.5 Espectroscopia no infravermelho por transformada de Fourier ................................... 47 4.3.6 Espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X ................................................. 48 4.3.7 Análise elementar CHN ............................................................................................... 48 4.3.8 Determinação da área superficial específica ................................................................ 48 4.3.9 Espalhamento total de raios X e análise da função de distribuição de pares ............... 48 4.4 Desempenho como sensor químico-resistivo .............................................................. 51 4.4.1 Sensor de CO2 .............................................................................................................. 51 4.4.2 Sensores de COVs ....................................................................................................... 52 4.5 Teste de adsorção de CO2 ............................................................................................. 54 5 RESULTADOS E DISCUSSÃO ..................................................................................... 54 5.1 Caracterização dos materiais ....................................................................................... 54 5.1.1 Nanoesferas do tipo gema-casca de CeO2 ................................................................... 54 5.1.2 Óxido de grafite e óxido de grafite reoxidado ............................................................. 62 5.1.3 Nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO-CeO2 .................................................. 73 5.2 Desempenho como sensores químico-resistivos ......................................................... 83 5.2.1 Nanoesferas do tipo gema-casca de CeO2 como sensor de CO2 .................................. 83 5.2.2 Nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO-CeO2 para detecção de COVs ........... 91 6 CONCLUSÕES .............................................................................................................. 100 REFERÊNCIAS ................................................................................................................ 102 17 1 INTRODUÇÃO Óxidos metálicos semicondutores (OxMS) vêm sendo amplamente utilizados na fabricação de sensores químico-resistivos. Esses materiais, geralmente, apresentam-se suficientemente sensíveis para uma ampla gama de espécies gasosas, possibilitando a detecção de compostos inflamáveis, tóxicos e poluentes (TOMER et al., 2016; WANG et al., 2017). Como resultado, o desenvolvimento de dispositivos sensores é de extrema importância no âmbito de monitoramento ambiental, segurança e controle de processos industriais e monitoramento da qualidade de alimentos (BRUDERER et al., 2019; MIRZAEI; LEONARDI; NERI, 2016; YU et al., 2015). A emissão de determinados compostos na atmosfera é de preocupação crescente devido aos seus impactos ambientais. O dióxido de carbono (CO2), por exemplo, é o principal gás de efeito estufa, tendo impacto direto no aquecimento global e mudanças climáticas (RITCHIE; ROSER, 2017). Já a emissão de compostos orgânicos voláteis (COVs) é de maior preocupação em ambientes internos, onde sua concentração costuma ser maior do que em ambientes externos (U. S. ENVIRONMENTAL PROTECTION AGENCY, 2021?), resultando em danos à saúde humana (JIANG et al., 2015). A trietilamina (TEA) é um exemplo de COV de grande interesse para monitoramento, por ser amplamente empregada como solvente em indústrias, podendo ter efeitos deletérios à saúde de trabalhadores expostos (SUI et al., 2015a). Ademais, peixes em decomposição eliminam algumas aminas, como a TEA, cujas concentrações são proporcionais à redução do frescor do alimento (GU et al., 2019). Assim, fica claro a necessidade do monitoramento de gases e COVs. Embora os sensores químico-resistivos à base de OxMS apresentem sensibilidade suficiente para detecção de diferentes gases ou vapores, muitas vezes não apresentam seletividade suficiente, não sendo capazes de identificar diferentes espécies, além de requererem operação em temperaturas elevadas, geralmente acima de 150 °C, aumentando o consumo energético e o risco de explosões (GHOSH et al., 2017; LI et al., 2019b). Outra desvantagem é o baixo desempenho como sensor em condições de umidade, o que não é viável para aplicações reais, já que ambientes internos e externos contêm vapor d’água (MA et al., 2015). Assim, é necessário o desenvolvimento de sensores com alta sensibilidade e seletividade para determinado analito, mas que também operem em condições de temperatura mais baixa, reduzindo o consumo energético, e de alta umidade. Diferentes abordagens têm sido propostas para superar tais limitações no desempenho como sensor de OxMS. Como por exemplo, 18 produzir OxMS com morfologia e tamanho de partículas adequados para fornecer uma área superficial elevada (LIU et al., 2017), ou ainda a modificação do OxMS com nanopartículas de metais nobres, outros OxMS ou materiais à base de carbono (HUANG et al., 2018; LI et al., 2019b). O objetivo desse trabalho, portanto, é a fabricação de sensores químicos-resistivos baseados em nanoestruturas de CeO2 com alto desempenho, ou seja, que apresentem elevada sensibilidade e seletividade, além de respostas rápidas quando operados em temperaturas reduzidas (mais próximas da temperatura ambiente) em presença de umidade. Para melhor entendimento das abordagens para alcançar tais propriedades no OxMS como sensor, dois estudos independentes foram conduzidos. O primeiro consistiu na avaliação do efeito da morfologia oca do CeO2 para detecção de CO2, já o segundo avaliou o efeito do óxido de grafeno reduzido (RGO, do inglês reduced graphene oxide) na detecção de TEA. 100 6 CONCLUSÕES Nanoesferas ocas de CeO2 do tipo gema-casca foram sintetizadas em tempos curtos por meio de uma síntese solvotérmica assistida por micro-ondas. As caracterizações morfológicas e estruturais das nanoesferas do tipo gema-casca confirmaram a estrutura do tipo oca, onde há um espaço vazio no interior da nanoesfera, sendo que a nanoesfera é composta por nanopartículas de tamanho inferior, conferindo ao material permeabilidade. Quando aplicadas como sensor de CO2, as nanoesferas do tipo gema-casca exibiram uma baixa temperatura de operação de 100 °C em condições úmidas (UR entre 30 e 70%). Quando comparado o desempenho como sensor de CeO2 das nanoesferas ocas gema-casca ao de nanopartículas comerciais de CeO2, foi verificado que o sensor à base as nanoesferas ocas chega a ser até duas vezes mais sensível ao CO2, mais estável, mais rápido, além de ter maior reversibilidade que o sensor à base de nanopartículas comerciais operado nas mesmas condições. Ainda, as medidas por TG da capacidade de adsorção de CO2 evidenciaram que as nanoesferas ocas tem o dobro da capacidade de adsorção do que as nanopartículas comerciais. Com isso, a síntese de óxidos metálicos nanoestruturados de forma oca com uma área superficial elevada e casca porosa demonstrou ser uma alternativa suficiente para o desenvolvimento de sensores de CO2 sensíveis com baixa temperatura de operação para aplicações reais. Antes da produção dos nanocompósitos RGO/CeO2, foi realizada uma modificação do GO por meio de sua reoxidação em condições mais brandas para obtenção do Ox-GO. Tal processo de reoxidação preservou a razão C/O entre GO e Ox-GO, não levando a um aumento da quantidade de grupos oxigenados no Ox-GO, porém resultou em um aumento da distância entre camadas, reduziu o tamanho das folhas juntamente a inserção de buracos. Embora existam diferenças morfológicas significantes e pequenas diferenças estruturais, ambos os materiais puderam ser caracterizados como GO, apesar da etapa de reoxidação. Os nanocompósitos RGO/CeO2, cuja morfologia do CeO2 é de nanoesferas, foram produzidos em uma única etapa pelo método hidrotérmico assistido por micro-ondas, onde a redução a RGO ocorre simultaneamente à formação dos cristais de CeO2. A presença de diferentes quantidades de RGO (1, 2 e 5%) na produção dos nanocompósitos não alterou a cristalinidade do CeO2, nem a distribuição de tamanhos das nanopartículas que compõem as nanoesferas maiores. As nanoesferas de CeO2 e nanocompósitos RGO/CeO2 foram estudados como sensores de COVs a temperatura ambiente e em UR entre 34 e 70%. Foi constatado que até mesmo o sensor à base de nanoesferas puras de CeO2 exibiu alta sensibilidade e seletividade para TEA, que tendiam a aumentar com o aumento das condições de UR. Por outro lado, os 101 nanocompósitos RGO/CeO2 com as diferentes composições exibiram uma maior sensibilidade a TEA, quando comparados ao CeO2 puro. Além disso, o nanocompósito com maior concentração de RGO exibiu uma melhora significativa na seletividade para TEA frente aos demais COVs na melhor condição de operação de 70% de UR. O maior sinal observado para TEA foi atribuído à forte interação eletrônica entre a molécula e o material sensor em decorrência de sua estrutura molecular. Já a melhora do desempenho como sensor de TEA dos nanocompósitos RGO/CeO2 pôde ser relacionada à transferência eletrônica do RGO para o CeO2. Dessa forma, foi demonstrado nesse trabalho duas diferentes abordagens para fabricação de sensores químico-resistivos para detecção de CO2 e TEA. A primeira consistiu no controle morfológico da estrutura do material sensor e a segunda na formação de nanocompósitos com RGO. Em ambos os casos, os sensores desenvolvidos exibiram desempenho satisfatório comparado aos reportados na literatura, demonstrando vantagens em termos da não necessidade de elevadas temperatura e possibilidade de operação em condições úmidas. Assim, esse estudo apresentou potenciais vias para desenvolvimento de sensores a serem empregados em aplicações e condições reais de monitoramento de gases ou COVs. Apesar do objetivo alcançado, alguns pontos desse trabalho poderiam ser mais bem explorados em trabalhos futuros. Assim, tem-se as seguintes propostas. (i) Estudos utilizando as técnicas de DRIFTS ou infravermelho in situ das nanoesferas ocas de CeO2 durante exposições a vapor d’água e CO2, concomitantemente à realização das medidas elétricas. Tais estudos favoreceriam a identificação das espécies de carbonato responsáveis pelo mecanismo sensor. (ii) Uso também da técnica de DRIFTS in situ para identificação das espécies químicas e processos químicos que ocorrem na superfície dos sensores à base de nanocompósitos de RGO/CeO2 durante a detecção de TEA em presença de vapor d’água. Tal estudo ajudaria a elucidar quais espécies são formadas após reação entre TEA e superfície do sensor, fornecendo informações sobre o mecanismo sensor. 102 REFERÊNCIAS ABI-AAD, E. et al. Preparation and characterization of ceria under an oxidizing atmosphere. Thermal analysis, XPS, and EPR study. Chemistry of Materials, v. 5, n. 6, p. 793–797, 1993. ALGHAZZAWI, W. et al. Rapid microwave-assisted hydrothermal green synthesis of rGO/NiO nanocomposite for glucose detection in diabetes. Synthetic Metals, v. 267, p. 116401, 2020. ALKHOUZAAM, A. et al. Synthesis of graphene oxides particle of high oxidation degree using a modified Hummers method. Ceramics International, v. 46, n. 15, p. 23997–24007, 2020. ANDRE, R. S. et al. Hybrid nanomaterials designed for volatile organic compounds sensors: A review. Materials & Design, v. 156, p. 154–166, 2018. ANDREESCU, D.; MATIJEVIĆ, E.; GOIA, D. V. Formation of uniform colloidal ceria in polyol. 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