Óxido de grafeno magnético para degradação de cafeína por processo Fenton heterogêneo

Abstract

Para remover produtos farmacêuticos em água residual, estudou-se o compósito óxido de grafeno/magnetita (OG/Fe3O4) como catalisador no processo Fenton heterogêneo. A caracterização do material sintetizado a partir da co-precipitação de magnetita na presença de óxido de grafeno revelou que as folhas de óxido de grafeno foram cobertas com nanopartículas cubicas de magnetita, com um tamanho médio de 7 nm. Verificou-se pelo espectro FTIR que o compósito é formado pela ligação Fe-O-C do grupo carboxílico do óxido de grafeno. O nanocompósito mostrou superparamagnetismo à temperatura ambiente que diminui com o aumento da quantidade de óxido de grafeno, o que facilitou sua coleta para testes de reutilização. Verificou-se pelos espectros de Raman que o grafite precursor foi oxidado, enquanto o difratograma de raios X mostrou um aumento na distância interplanar devido à esfoliação do precursor. Devido à associação de efeitos entre adsorção e degradação, foi possível remover pelo menos 98% da cafeína em água (< limite de detecção) após uma hora. O nanocompósito mostrou uma atividade catalítica superior em comparação à magnetita isolada, com um efeito sinérgico de até 17,4 no escuro devido a um melhor transporte para a superfície do catalisador, que resultou em maior geração de radicais HO.. A constante de velocidade superficial aumentou em até 3 ordens de grandeza com a presença de óxido de grafeno. O catalisador mostrou dependência do pH do meio, com melhor eficiência de degradação em pH 3.

To remove pharmaceutical products in wastewater, graphene oxide/magnetite (GO/Fe3O4) composite was studied as a catalyst in the heterogeneous Fenton process. The characterization of the synthesized material from magnetite co-precipitation in the presence of graphene oxide revealed that the graphene oxide sheets were covered with cubic-like nanoparticles of magnetite, with an average size of 7 nm. It was also found, from the FTIR spectrum, that the Fe-O-C bond of the graphene oxide carboxylic group links the composite. The nanocomposite showed superparamagnetism at room temperature which decreases with increasing amount of graphene oxide, which facilitated its collection for reuse tests. Raman spectra showed that the precursor graphite was oxidized, while the X-ray diffractogram showed an increase in interplanar distance due to precursor exfoliation. Due to the association of effects between adsorption and degradation, it was possible to remove at least 98% of caffeine in water (<detection limit) after one hour. Nanocomposite showed a higher catalytic activity compared to isolated magnetite, with a synergistic effect of up to 17,4 in the dark due to better transport to the catalyst surface, which resulted in higher generation of HO. radicals. The rate constant increased up to three orders of magnitude with the presence of graphene oxide. The catalyst showed medium pH dependence, with better degradation efficiency at pH 3.