Síntese de materiais Micro/Mesoporosos hierárquicos com estrutura MFI

Página do item simplificado
dc.contributor.advisorSantilli, Celso Valentim [UNESP]
dc.contributor.authorNovak, Sara
dc.contributor.institutionUniversidade Estadual Paulista (Unesp)
dc.date.accessioned2018-03-20T14:28:16Z
dc.date.available2018-03-20T14:28:16Z
dc.date.issued2018-02-23
dc.description.abstractEste trabalho descreve o estudo de uma nova metodologia de síntese para obtenção de zeólitas MFI contendo uma estrutura hierárquica de poros. A porosidade hierárquica é uma propriedade que aumenta a acessibilidade dos reagentes aos sítios ativos dos cristais zeolíticos, sendo importante na melhora do desempenho desses materiais em diversas aplicações como adsorção, catálise e troca iônica. São vários os métodos que abordam a utilização de organossilanos como geradores de porosidade hierárquica mas poucos são os estudos que abordam esses compostos sendo empregados em sistemas de síntese bifásicos, por exemplo, em sistemas microemulsionados. Neste trabalho, a metodologia de síntese consistiu primeiramente na funcionalização de núcleos zeolíticos com três diferentes organossilanos em uma etapa de pré-cristalização a 40oC: octiltrietoxisilano (C8), dodeciltrietoxisilano (C12) e hexadeciltrimetoxisilano (16). A análise estrutural dos materiais foi feita por meio das técnicas de difração de raios X, RMN no estado sólido, termogravimetria e espectroscopia na região do infravermelho, enquanto as propriedades texturais foram avaliadas por fisissorção de nitrogênio e porosimetria de mercúrio. O organossilano C8 apresentou os resultados mais promissores levando a obtenção de zeólitas MFI contendo poros hierárquicos (Vmicro ~ 0,130 cm3g-1, Vmeso ~ 0,211 cm3g-1) e elevadas área externa específica (Sext ~ 273 m2g-1) e hidrofobicidade (θ ~ 140o). Este organossilano foi então utilizado no estudo da adição de uma fase óleo (dodecano) após a funcionalização e teve como objetivo a formação de uma microemulsão durante a cristalização hidrotermal a 150o C sendo as regiões da fase óleo estabilizadas pela organização dos núcleos funcionalizados. Nesta etapa, foram avaliadas três diferentes proporções molares do óleo que permitiram demonstrar a formação de um sistema de síntese semelhante a uma microemulsão. Este sistema levou a obtenção de zeólitas MFI hierárquicas com um diâmetro de macroporo aumentado (d ~ 0,5 µm) em relação ao material somente funcionalizado (d ~ 0,3 µm). Além disso, foi possível compreender o processo de formação da porosidade nos materiais e como controla-la de acordo com a aplicação desejada.pt
dc.description.abstractThis work describes a new approach to the synthesis to obtain MFI zeolites with hierarchical porosity. Hierarchical porosity is a property that improves the accessibility of reactants to active sites in the zeolite crystals, which is important in different technical applications like as adsorptive or catalytic processes. There are many methods using organosilane to create the hierarquical porosity but are few studies that explores this compounds in two-phase systems like a micro-emulsion systems. In this work, the methodology first consisted of zeolite nucleus functionalization with three organosilanes in a temperature at 40 oC: octyltriethoxysilane (C8), dodecyltrietoxisilane (C12) and hexadecyltrimethoxysilane (C16). The structural analysis of the materials was done by the using of X-ray diffraction, solid state NMR, thermogravimetry and infrared spectroscopy, while the textural properties were evaluated by nitrogen physisorption and mercury porosimetry. The octyltriethoxysilane demonstrated the best results to obtainment of MFI zeolites containing hierarchical pores (Vmicro ~ 0,130 cm3g-1, Vmeso ~ 0,211 cm3g-1), large surface area (Sext ~ 273 m2g-1) and hydrophobic profile (θ ~ 140o). This organosilane was used in the study of addition of an oil phase (dodecane) after the nucleus functionalization. The oil phase was stabilized by functionalized and hydrophobic zeolite nucleus around the oil phase during the hydrothermal crystallization process at 150o C. In this stage, the investigation of three different oil molar proportions demonstrated the formation of a synthesis system like a micro-emulsion. This system promoted the increase of macropores diameter (d ~ 0,5 µm) when compared with only functionalization zeolite (d ~ 0,3 µm). In addition, it was possible to understand the process of porosity formation in the materials and how to control this property for desired application.en
dc.description.sponsorshipCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)
dc.description.sponsorshipIdCAPES:1583838
dc.identifier.aleph000898509
dc.identifier.capes33004030072P8
dc.identifier.lattes5584298681870865
dc.identifier.orcid0000-0002-8356-8093
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11449/153109
dc.language.isopor
dc.publisherUniversidade Estadual Paulista (Unesp)
dc.rights.accessRightsAcesso aberto
dc.subjectPorosidadept
dc.subjectZeólitaspt
dc.subjectSíntese inorgânicapt
dc.subjectCatálise heterogêneapt
dc.subjectEmulsõespt
dc.subjectMFI zeoliteen
dc.subjectZeólita MFIen
dc.subjectZeólita funcionalizadapt
dc.subjectPorosidade hierárquicapt
dc.subjectMateriais micro-meso-macroporospt
dc.subjectMicroemulsãopt
dc.subjectFunctionalized zeoliteen
dc.subjectHierarchical porosityen
dc.titleSíntese de materiais Micro/Mesoporosos hierárquicos com estrutura MFIpt
dc.title.alternativeSynthesis of Micro/Mesoporous hierarchical materials with MFI structureen
dc.typeDissertação de mestrado
unesp.advisor.lattes5584298681870865
unesp.advisor.orcid0000-0002-8356-8093
unesp.campusUniversidade Estadual Paulista (Unesp), Instituto de Química, Araraquarapt
unesp.embargo12 meses após a data da defesapt
unesp.graduateProgramQuímica - IQpt
unesp.knowledgeAreaQuímicapt
unesp.researchAreaMateriais cerâmicos e vítreospt

Arquivos

Pacote Original
Agora exibindo 1 - 2 de 2
Imagem de Miniatura
Nome:
novak_s_me_araiq_par.pdf
Tamanho:
1.75 MB
Formato:
Adobe Portable Document Format
Descrição:
Baixar
Imagem de Miniatura
Nome:
novak_s_me_araiq_int.pdf
Tamanho:
3.61 MB
Formato:
Adobe Portable Document Format
Descrição:
Baixar
Licença do Pacote
Agora exibindo 1 - 1 de 1
Nenhuma Miniatura disponível
Nome:
license.txt
Tamanho:
2.95 KB
Formato:
Item-specific license agreed upon to submission
Descrição:

Coleções

Dissertações - Química - IQ