Síntese e caracterização de hidrotalcitas contendo V, Ti, W, Zr e Sn para reforma de etanol e hidrogenação do bagaço de cana.

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dc.contributor.advisorBoscolo, Mauricio [UNESP]
dc.contributor.authorSiqueira, Marcos Rechi
dc.contributor.institutionUniversidade Estadual Paulista (Unesp)
dc.date.accessioned2019-10-08T14:43:43Z
dc.date.available2019-10-08T14:43:43Z
dc.date.issued2019-09-20
dc.description.abstractOs biocombustíveis são vistos como fontes sustentáveis para substituir os combustíveis fósseis, e o etanol é reconhecido como a principal alternativa. Uma maneira de aumentar a competitividade desse composto é o princípio de biorrefinaria, associando a produção de mais de um produto por processo. Os desafios estão associados ao desenvolvimento e desempenho de novos catalisadores capazes de produzir compostos de maior valor agregado. Os óxidos utilizados são derivados de HDLs e foram modificados com Cu, V, W, Ti, Sn e Zr. Os materiais foram caracterizados por diversas técnicas analíticas e, após a caracterização, foram empregados em reações em batelada a fim de converterem etanol em produtos de maior peso e valor. Em um segundo momento avalia’se a despolimerização da biomassa presente nas reações, e a metodologia de superfície de resposta para a maximização da reforma do etanol e dos produtos condensáveis. Por fim, um desses materiais sintetizados, foi testado em condições severas de tempo e temperatura a fim de avaliar os produtos formados e a robustez desse catalisador durante vários ciclos reacionais. Os produtos foram analisados por CG-FID e CG-MS e os resultados discutidos com base na literatura. A incorporação dos metais foi possível nas condições testadas e a modificação é capaz de apresentar um perfil diferente de conversão e reforma para cada metal modificador. Amaior conversão em produtos é do W-OMM (54,7%). Os produtos majoritários encontrados em todas as reações foram butanol e acetato de etila. A modificação com metais revela que a via de Guerbet ocorre e algumas rotas preferencias são dependentes do metal modificador. Nota-se a produção de compostos fenólicos a partir de um recurso renovável com alguns catalisadores. Quando a biomassa está presente na reação há modificçoes no perfil de conversão em gás e produtos. Foram verificados a presença de compostos fenólicos que não estavam presentes nas reações com ausência de biomassa, evidenciando a despolimerização da lignina. Os testes de otimização utilizando Cu-OMM conseguem dobrar a quantidade de etanol convertido (de 37,1 % a 79,6 %) e tal catalisador é ativo após quatro ciclos de reciclo, apresentando algumas modificações estruturais. Os materiais modificados com Cu ainda apresentaram um perfil de produção de benzeno e tolueno a partir de etanol com conversão de 8,6 % para benzeno e 38,4 % para tolueno nos melhores tempos de reação.pt
dc.description.abstractBiofuels are seen as sustainable sources to replace fossil fuels and ethanol is recognized as the main alternative. To increase the competitiveness of this compound is the biorefinery principle, associating the production of more product per process. The challenges are development and performance of new catalysts for production of higher value compounds. The oxides used are derived from HDLs and were modified with Cu, V, W, Ti, Sn and Zr. The materials were characterized by various techniques, and after characterization, they were employed in batch reactions to convert ethanol. Secondly, the depolymerization of the biomass present in the reactions and the response surface methodology for maximizing the reforming of ethanol and condensable products are evaluated. Finally, one of these synthesized materials was tested under severe time and temperature conditions to evaluate the products formed and the robustness of this catalyst during reaction cycles. The products were analyzed by CG-FID and CG-MS and the results discussed based on the literature. The incorporation of the metals is possible under the tested conditions and the modification is able to present a different conversion and reforming profile for each modifier metal. The largest conversion in products and the best oxide for conversion is W-OMM(54.7%), with Sn-OMM (10.4%) being the worst. The major products found in all reactions were butanol and ethyl acetate. Modification with metals reveals that the Guerbet pathway occurs and some preferred routes are dependent on the modifying material. Note the production of phenolic compounds from a renewable resource with some catalysts. When biomass is present in the reaction there are modifications in the conversion profile in gas and products. The presence of phenolic compounds that were not present in the reactions without biomass was verified, showing the lignin depolymerization. Optimization tests can double the amount of ethanol converted to Cu-OMM products (from 37.1% to 79.6%) and this catalyst is active after four recycling cycles with only a few structural modifications. The Cu modified materials also showed a benzene and toluene production profile from ethanol, with conversion of 8.6% to benzene and 38.4% to toluene at the best reaction times.en
dc.identifier.aleph000925798
dc.identifier.capes33004153077P8
dc.identifier.lattes8880074921989984
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11449/190668
dc.language.isopor
dc.publisherUniversidade Estadual Paulista (Unesp)
dc.rights.accessRightsAcesso aberto
dc.subjectCatálise heterogêneapt
dc.subjectCaracterizaçãopt
dc.subjectReação de Guerbetpt
dc.subjectDespolimerização da biomassapt
dc.subjectSuperfície de respostapt
dc.subjectHeterogeneous catalysisen
dc.subjectCharacterizationen
dc.subjectGuerbet reactionen
dc.subjectBiomass depolymerizationen
dc.subjectSurface response methodologyen
dc.titleSíntese e caracterização de hidrotalcitas contendo V, Ti, W, Zr e Sn para reforma de etanol e hidrogenação do bagaço de cana.pt
dc.title.alternativeSynthesis and characterization of hydrotalcites with V, Ti, W, Zr and Sn for ethanol reforming and sugarcane bagasse hydrogenation.en
dc.typeTese de doutorado
unesp.advisor.lattes8880074921989984
unesp.campusUniversidade Estadual Paulista (Unesp), Instituto de Biociências Letras e Ciências Exatas, São José do Rio Pretopt
unesp.embargoOnlinept
unesp.examinationboard.typeBanca públicapt
unesp.graduateProgramQuímica - IBILCEpt
unesp.knowledgeAreaQuímicapt
unesp.researchAreaBioenergia e bioprocessospt

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