Estudo dos mecanismos de transporte de cargas em compósitos à base de grafeno

Abstract

Este estudo investiga os mecanismos de transporte de carga elétrica em compósitos condutores formulados com grafeno disperso em matriz de acrilonitrila-butadieno-estireno (ABS), com foco em aplicações em eletrônica impressa. O trabalho parte da necessidade de desenvolver materiais processáveis por rota líquida, compatíveis com a deposição por serigrafia e com propriedades elétricas ajustáveis em função da concentração da fase condutora. O objetivo principal consistiu em identificar os mecanismos de transporte de carga responsáveis pela resposta elétrica das formulações preparadas com diferentes teores de grafeno. Para isso, foram elaborados compósitos a partir de uma matriz de ABS dissolvida em uma mistura de isoforona e tetraidrofurano, seguida da incorporação do grafeno em diferentes concentrações e da preparação de filmes sobre substratos de vidro por deposição serigráfica. As amostras foram caracterizadas por espectroscopia Raman, microscopia óptica de campo claro, microscopia de força atômica, medidas elétricas em corrente contínua à temperatura ambiente, espectroscopia de impedância e medidas elétricas em função da temperatura entre 80 K e 300 K. Os resultados mostraram que o grafeno utilizado apresenta estrutura de multicamadas e desordem moderada, enquanto as análises morfológicas evidenciaram a transição de um sistema com domínios condutores isolados para uma rede progressivamente conectada com o aumento da concentração de grafeno. Em corrente contínua e à temperatura ambiente, os filmes apresentaram comportamento ôhmico e condutividade variando de (1,4 ± 0,6) x 10^-9 S/cm a (6,0 ± 0,2) S/cm, com aumento abrupto entre 20% e 30% de grafeno e crescimento quase monotônico nas concentrações superiores, permitindo estimar um limiar de percolação em torno de 35%. Em corrente alternada, os ajustes pelos modelos de Dyre e de Drude mostraram-se adequados em diferentes faixas de concentração, enquanto a interpretação pelo modelo de Variable Range Hopping indicou maior compatibilidade com uma descrição tridimensional do transporte. Em conjunto, os resultados indicam que o sistema evolui de um regime dominado por hopping e tunelamento entre domínios isolados para um regime percolado ainda influenciado por barreiras locais e heterogeneidades microestruturais.

This study investigates the mechanisms of electrical charge transport in conductive composites formulated with graphene dispersed in an acrylonitrile-butadiene-styrene (ABS) matrix, with a focus on applications in printed electronics. The work is motivated by the need to develop materials processable via a liquid-phase route, compatible with screen printing deposition, and with electrical properties tunable as a function of the concentration of the conductive phase. The main objective was to identify the charge transport mechanisms responsible for the electrical response of formulations prepared with different graphene contents. For this purpose, composites were prepared from an acrylonitrile butadiene styrene (ABS) matrix dissolved in an isophorone/tetrahydrofuran solvent mixture, followed by the incorporation of graphene at different concentrations and the preparation of films on glass substrates by screen-printing deposition. The samples were characterized by Raman spectroscopy, bright-field optical microscopy, atomic force microscopy, direct current electrical measurements at room temperature, impedance spectroscopy, and electrical measurements as a function of temperature between 80 K and 300 K. The results showed that the graphene used exhibits a multilayer structure and moderate disorder, while the morphological analyses revealed the transition from a system with isolated conductive domains to a progressively connected network as the graphene concentration increased. Under direct current at room temperature, the films exhibited ohmic behavior and conductivity ranging from (1.4 ± 0.6) x 10-9 S/cm to (6.0 ± 0.2) S/cm, with an abrupt increase between 20% and 30% graphene and nearly monotonic growth at higher concentrations, allowing the estimation of a percolation threshold around 35%. Under alternating current, fitting with the Dyre and Drude models proved suitable over different concentration ranges, while interpretation based on the Variable Range Hopping model indicated greater compatibility with a three-dimensional description of transport. Taken together, the results indicate that the system evolves from a regime dominated by hopping and tunneling between isolated domains to a percolated regime still influenced by local barriers and microstructural heterogeneities.