Eletrocatálise da oxidação de amônia e do desprendimento de hidrogênio em nanopartículas metálicas suportadas em óxido de grafeno

A reação de eletro-oxidação de amônia - AOR (Ammonia Oxidation Reaction) é essencial para o desenvolvimento de novas estratégias que visam substituir fontes de energia baseadas em combustíveis fósseis por tecnologias renováveis na produção de hidrogênio verde e energia limpa. Este trabalho tem como objetivo sintetizar catalisadores à base de platina suportados em materiais derivados de óxido de grafeno (GO), com propriedades controladas de forma seletiva para a AOR. As fases metálicas foram incorporadas aos suportes de GO por meio do método de síntese em estado sólido denominado "shake and bake", que elimina a geração de solventes e resíduos. As amostras foram sintetizadas em diferentes temperaturas (180, 200, 220, 250 e 300 °C) e caracterizadas por DRX, TG/DTA, FTIR-ATR, Raman, XPS e MEV. A caracterização eletroquímica foi realizada por CV, CA, RDE em meios ácido e alcalino. Os dados de análise espectroscópica e térmica revelaram que os suportes de GO foram simultaneamente reduzidos com o precursor de platina, formando um material híbrido de Pt/rGO (óxido de grafeno reduzido) em uma síntese em etapa única. O tamanho de cristalito variou entre 3,7 e 16,3 nm, aumentando sistematicamente com o aumento da temperatura de síntese, o que permite um controle sistemático de propriedades essenciais. Os catalisadores desenvolvidos apresentaram menor potencial de início e maior atividade para AOR comparados ao catalisador comercial (Pt/C) com indícios de mudança no mecanismo de reação. Os resultados demonstram que o efeito dos grupos funcionais do rGO sobre a Pt é essencial para melhorar a atividade frente a AOR.

Resumo (inglês)

The ammonia electro-oxidation reaction - AOR (Ammonia Oxidation Reaction) is essential for the development of new strategies aimed at replacing fossil fuel-based energy sources with renewable technologies for the production of green hydrogen and clean energy. This work aims to synthesize platinum-based catalysts supported on graphene oxide (GO)-derived materials, with properties selectively controlled for AOR. The metallic phases were incorporated into the GO supports using the solid-state synthesis method called "shake and bake", which eliminates the generation of solvents and waste. The samples were synthesized at different temperatures (180, 200, 220, 250, and 300 °C) and characterized by XRD, TG/DTA, FTIR-ATR, Raman, XPS, and SEM. Electrochemical characterization was performed by CV, CA, RDE in acidic and alkaline media. Spectroscopic and thermal analysis data revealed that the GO supports were simultaneously reduced with the platinum precursor, forming a hybrid Pt/rGO (reduced graphene oxide) material in a single-step synthesis. The crystallite size varied between 3.7 and 16.3 nm, increasing systematically with increasing synthesis temperature, which allows for systematic control of essential properties. The developed catalysts exhibited a lower onset potential and higher activity for AOR compared to the commercial catalyst (Pt/C), with indications of a change in the reaction mechanism. The results demonstrate that the effect of the rGO functional groups on Pt is essential for improving the activity towards AOR.

Palavras-chave

Amônia, Óxido de grafeno, Platina, Hidrogênio, Eletrocatálise

Idioma

Português

Citação

ORLOSKI, Matheus. Eletrocatálise da oxidação de amônia e do desprendimento de hidrogênio em nanopartículas metálicas suportadas em óxido de grafeno. 2025. 68 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Instituto de Química, Universidade Estadual Paulista, 2025.