Estudo do comportamento óptico e elétrico de compósitos cerâmicos avançados de CaCu3Ti4O12/óxido de grafeno reduzido

Abstract

Compósitos à base de CaCu3Ti4O12 (CCTO) tem atraído o interesse de diversos pesquisadores uma vez que apresentam melhor desempenho em relação ao composto puro. Recentemente o uso de fases carbonosas tem possibilitado ainda sua aplicação em novas tecnologias. Dentre os materiais carbonosos de interesse, o óxido de grafeno reduzido (OGR) apresenta vantagens devido sua similaridade ao grafeno e boa reatividade. Diante destes aspectos, este estudo tem como objetivo geral fabricar compósitos de CCTO e OGR na forma de pós e de bulks produzidos por sinterização convencional e cold sintering e caracterizar suas propriedades. Para tanto, o CCTO foi fabricado por reação em estado sólido e o OGR pelo método de Hummers modificado, realizando-se a mistura mecânica nas proporções de 0, 1, 2,5 10 e 20% de OGR ao CCTO. Os pós foram caracterizados quanto a sua estrutura, sua morfologia e avaliada sua atividade fotocatalítica na degradação de rodamina B sob radiação UV. Amostras volumétricas (bulks) foram produzidos por prensagem e sinterização em forno convencional sob atmosfera de argônio, e ainda utilizando o método de cold sintering pela umectação dos pós em ácido acético glacial e prensagem com aquecimento a 200°C seguida de pós tratamento a 600°C durante 1h. Os compósitos foram caracterizados quanto a sua densidade, microestrutura e resposta elétrica. Os pós não apresentaram significativas alterações na estrutura, porém os ensaios fotocatalíticos demonstram a capacidade de remoção de corante de aproximadamente 45% nos compósitos com 20% de OGR. O uso de OGR auxiliou ainda da remoção de corante em menores tempos quando comparado a fase pura. Bulks sinterizados mediante a técnica de cold sintering apresentaram maiores densidades e uma microestrutura de grãos pequenos e altamente resistiva. Percentuais de 1 e 2% de ORG promoveram o aumento da constante dielétrica e comportamento capacitivo tanto na sinterização convencional como com cold sintering. Em teores de 5 a 20% ocorre o desenvolvimento de constantes dielétricas negativas da ordem de 107 com comportamento indutivo. As análises demonstram o potencial de aplicações dos compósitos CCTO/OGR na forma de pós em tecnologias de tratamento de águas, e dos bulks em armazenamento de energia e dispositivos como ressonadores e proteções eletromagnéticas, além da facilidade de fabricação destes compósitos em temperaturas relativamente baixas.

Composites based on CaCu3Ti4O12 (CCTO) have attracted the interest of several researchers since they present better performance in relation to the pure compound. Recently, the use of carbonaceous phases has also enabled its application in new technologies. Among the carbonaceous materials of interest, reduced graphene oxide (OGR) has advantages due to its similarity to graphene and good reactivity. In view of these aspects, this study aims to manufacture CCTO and OGR composites in the form of powders and bulks, the last produced by conventional sintering and cold sintering, and aims to characterize their properties. For this, the CCTO was manufactured by reaction in solid state and the OGR by the modified Hummers method, performing the mechanical mixing in the proportions of 0, 1, 2, 5 10 and 20% of OGR to the CCTO. The powders were characterized in terms of their structure, morphology and their photocatalytic activity in the degradation of rhodamine B under UV radiation. Bulks samples were produced by pressing and sintering in a conventional oven under an argon atmosphere, and still using the cold sintering method by wetting the powders in glacial acetic acid and pressing with heating at 200°C followed by post treatment at 600°C for 1h. The compounds were characterized in terms of density, microstructure and electrical response. The powders did not show significant alterations in the structure, however the photocatalytic tests demonstrate the dye removal capacity of approximately 45% in composites with 20% OGR. The use of OGR also helped to remove dye in less time when compared to the pure phase. Bulks sintered using the cold sintering technique showed higher densities and a microstructure of small and highly resistive grains. Percentages of 1 and 2% of ORG promoted an increase in the dielectric constant and capacitive behavior in both conventional sintering and cold sintering. At levels of 5 to 20%, negative dielectric constants of about 107 develop with inductive behavior. The analyzes demonstrate the potential for applications of CCTO/OGR composites in the form of powders in water treatment technologies, and of bulks in energy storage and devices such as resonators and electromagnetic protections, in addition to the ease of manufacturing these composites at relatively low temperatures.