Structure-property correlations of synthetic eumelanin towards bioelectronic applications

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dc.contributor.advisorGraeff, Carlos Frederico de Oliveira [UNESP]
dc.contributor.authorPaulin, João Vitor
dc.contributor.institutionUniversidade Estadual Paulista (Unesp)
dc.date.accessioned2021-03-16T20:06:43Z
dc.date.available2021-03-16T20:06:43Z
dc.date.issued2021-02-26
dc.description.abstractThe natural pigment known as melanin has become a very promising material for many technological applications, but especially in the emerging area of organic bioelectronics due to its charge transport properties and biocompatibility. Thus, this thesis aimed to shed light on the optoelectronic properties of a series of melanin derivatives and apply such materials in organic devices. With this in mind, synthetic melanin derivatives were investigated using structural, optical, magnetic resonance and electrical techniques to elucidate the basic behavior of the materials as well as their charge transport properties. These set of characterizations included depth-profile X-ray photoelectron spectroscopy, photoluminescence, UV-Vis-NIR and ellipsometry spectroscopy, electron paramagnetic resonance, DC conductivity and electrochemical impedance spectroscopy under hydration control and neutron scattering. It was possible to show that soluble melanin synthesized in water behaves similarly to standard (and insoluble) melanin with slight variations that could be related small changes in the oxidation state of the samples or to different film thickness. On the other hand, the sulfonated melanin behaves like the standard one, indicating that these materials can be considered part of the “melanin family” of compounds. However, there were at least two key differences; it appears to have a lower ionic conductivity, most likely due to sulfonated groups replacing available conductive protons. However, this is compensated by the fact that sulfonated melanins exhibit easier thin-film formation on different surfaces, making it more attractive for device applications. We further demonstrated that SMel (one of the sulfonated melanin derivatives) is sensitive to pH in a carbon/graphene screen-printed electrode, that is, a sensor. This device can be considered a proof of concept that sulfonated melanin can act as transduction material for bioelectronics applications.pt
dc.description.abstractO pigmento natural conhecido como melanina tem se tornado um material bastante promissor para muitas aplicações tecnológicas, mas principalmente na área emergente da bioeletrônica orgânica devido as suas propriedades de transporte de cargas e biocompatibilidade. Desta forma, esta tese tem como objetivo estudar as propriedades optoeletrônicas de uma série de derivados de melanina e aplicar estes materiais em dispositivos orgânicos. Com isto em mente, derivados sintéticos de melanina foram investigados utilizando técnicas estruturais, ópticas, de ressonância magnética e elétricas para elucidar suas propriedades, em especial as de transporte de carga. Este conjunto de caracterizações inclui técnicas como a espectroscopia de fotoelétrons de raios-X com perfil de profundidade, UV-Vis-NIR, fotoluminescência e elipsometria, ressonância paramagnética eletrônica, condutividade elétrica DC e espectroscopia de impedância eletrônica com controle de hidratação e espalhamento de nêutrons. Mostramos que as melaninas solúveis sintetizadas em água se comportam de maneira similar a amostra padrão (e insolúvel) com pequenas variações que podem estar relacionadas a pequenas diferenças no estado de oxidação das amostras ou a diferentes espessuras dos filmes. Por outro lado, as melaninas sulfonadas se comportam como a amostra padrão, indicando que estes materiais podem ser considerados como parte de compostos da “família melanina”. Contudo, existem pelo menos duas importantes diferenças: ela aparenta ter uma menor condutividade iônica, provavelmente devido aos grupos sulfonados substituindo os prótons condutores disponíveis. Entretanto, isto é compensado pelo fato de que a melanina sulfonada apresenta maior facilidade de formação de filmes finos em diferentes superfícies o que a torna mais atrativa para aplicação em dispositivos. Demonstramos ainda que a SMel (um dos derivados de melanina sulfonados) é um material sensível ao pH em um eletrodo impresso de carbono/grafeno, ou seja, em um sensor. Este dispositivo pode ser considerado a prova de conceito de que as amostras sulfonadas podem atuar como um material para transdução para aplicações bioeletrônicas.en
dc.description.sponsorshipFundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP)
dc.description.sponsorshipIdFAPESP: 2015/23000-1
dc.description.sponsorshipIdFAPESP: 2018/02411-1
dc.identifier.capes33004056083P7
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11449/204105
dc.language.isoeng
dc.publisherUniversidade Estadual Paulista (Unesp)
dc.rights.accessRightsAcesso aberto
dc.subjectBioelectronic materialen
dc.subjectMelaninen
dc.subjectSynthetic melaninen
dc.subjectOptoelectronicsen
dc.subjectCharge transporten
dc.subjectpH sensoren
dc.subjectMaterial bioeletrônicopt
dc.subjectMelaninapt
dc.subjectMelanina sintéticapt
dc.subjectOptoeletrônicapt
dc.subjectTransporte de cargapt
dc.subjectSensor de pHpt
dc.titleStructure-property correlations of synthetic eumelanin towards bioelectronic applicationsen
dc.title.alternativeCorrelação propriedade-estrutura de eumelaninas sintéticas para aplicações bioeletrônicaspt
dc.typeTese de doutorado
unesp.campusUniversidade Estadual Paulista (Unesp), Faculdade de Ciências, Baurupt
unesp.embargoOnlinept
unesp.examinationboard.typeBanca públicapt
unesp.graduateProgramCiência e Tecnologia de Materiais - FCpt
unesp.knowledgeAreaMateriaispt
unesp.researchAreaProcessamento e caracterização de materiais, desenvolvimento de dispositivos e aplicaçõespt

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