Estudo das reações do etanol em zeólitas ZSM-5 em atmosferas oxidantes
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Data
2024-08-30
Autores
Orientador
Martins , Leandro Pierroni 
Coorientador
Pós-graduação
Química - IQAR
Curso de graduação
Título da Revista
ISSN da Revista
Título de Volume
Editor
Universidade Estadual Paulista (Unesp)
Tipo
Dissertação de mestrado
Direito de acesso
Acesso aberto
Resumo
Resumo (português)
O presente trabalho refere-se ao estudo da reação ETO (ethanol to olefins) em zeólitas comerciais com estrutura ZSM5 com diferentes razões Si/Al. A importância dessa reação se deve principalmente ao se considerar a infraestrutura investida na produção de etanol no Brasil e o potencial de ampliação dessa produção a partir da produção de compostos de maior valor agregado como são as olefinas (precursoras em diversos setores da indústria química). As zeólitas comerciais foram calcinadas, para que ocorresse a formação dos sítios ácidos do material, então foram caracterizadas a partir das técnicas de DRX, RMN, fisissorção de nitrogênio e TPD de amônia. Ainda, considerando que a reação ETO leva a formação de depósitos poliaromáticos de coque (que causam a desativação do catalisador) e tendo como base a recente patente obtida pelo grupo de pesquisa (GPCat) acerca da utilização do CO2 enquanto gás auxiliar que contribuiu para seletividade às olefinas, melhora da conversão e formação do coque ativo, o presente trabalho estudou a ação dos gases de arraste N2O, O2 e CO2, alimentados ao reator concomitantemente com o etanol, como uma forma de controlar o crescimento desse coque. O gás N2O foi escolhido por ser mais oxidante e um grande excedente industrial (atualmente esse coproduto é queimado na maior parte dos processos) e importante responsável pelas reações de oxidação com o gás ozônio que que ocasiona no aquecimento global, diante disso, propor rotas de utilização desse composto é favorável ambiental e economicamente para que seja melhor aproveitado. Ao final, o presente trabalho estudou sobre a constituição do coque formado, buscou definir o comportamento químico da reação e propor as condições ótimas de operação para a obtenção dos produtos de interesse.
Resumo (inglês)
The present work refers to the study of the ETO (ethanol to olefins) reaction in commercial zeolites with ZSM5 structure with different Si/Al ratios. The importance of this reaction is mainly due to considering the infrastructure invested in ethanol in Brazil and the potential for expanding through the production of compounds with higher added value such as olefins (precursors in several sectors of the chemical industry). The commercial zeolites were calcined, so that the acidic sites of the material were formed, then they were characterized using XRD, NMR, nitrogen physisorption and ammonia TPD techniques. Furthermore, considering that the ETO reaction leads to the formation of polyaromatic coke deposits (which cause the deactivation of the catalyst) and based on the recent patent obtained by the research group (GPCat) on the use of CO2 as an auxiliary gas that contributed to selectivity to olefins, improving conversion and significantly increasing the formation of active coke, the present work studied the action of the carrier gases N2O, O2 and CO2, feed to the reactor concomitantly with ethanol, as a way of controlling the growth of this coke. N2O gas was chosen because it is more oxidizing and a large industrial surplus (currently this co-product is burned in most processes) and is important responsible for the oxidation reactions with ozone gas that causes global warming, therefore, proposing routes for using this compound would be environmentally and economically favorable so that it could be better utilized. In the end, the present work studied about the coke composition, sought to define the chemical behavior of the reaction and propose the optimal operating conditions to obtain the products of interest.
Descrição
Palavras-chave
Idioma
Português