Methane-derived carbon materials for application as electrochemical sensors

Abstract

The increased anthropogenic production of methane gas turns it into a simple and inexpensive carbon source for materials production. From a sustainable perspective, it is advantageous to recycle this detrimental greenhouse gas. This thesis aimed to develop new carbon-based materials from methane, which were synthesized by using the chemical vapor deposition (CVD) method, with ceramic fiber paper (CFP) as a substrate. Characterizations were conducted using energy-dispersive X-ray spectroscopy, scanning electron and transmission microscopies, X-ray diffractometry, CHN elemental analysis, infrared and Raman spectroscopy, and other electrical characterizations, such as voltammetry. Various temperatures were tested, and the sample produced by the CVD method at 1000 °C had superior electrical characteristics, being employed as an electrochemical sensor for the detection of paracetamol and diquat. The sensor yielded satisfactory results in detecting both analytes, demonstrating reproducibility and low detection limit (0.05 μmol L-1 for paracetamol and 0.001 μmol L-1 for diquat). Furthermore, this work reports the synthesis of methane-derived carbon composites involving substrates composed of CFP, ZnO, and CuO. The results suggest that the metallic oxides conferred different advantages to the CFP substrate, as zinc generated a material with higher quantity of deposited carbon, whereas materials containing copper had a lower quantity of carbon, yet they had indications of nanotube formation on the substrate.

O aumento da produção de gás metano por meios antrópicos tornou este gás uma fonte de carbono simples e barata para a produção de materiais. Além disso, a reciclagem deste gás tão prejudicial ao efeito estufa é vantajosa no âmbito sustentável. Sendo assim, o objetivo desta tese foi desenvolver novos materiais baseados em carbono a partir do metano. Os materiais foram sintetizados pelo método de deposição química em fase vapor (CVD) utilizando papel de fibra cerâmica (CFP) como substrato. Foram realizadas caracterizações de espectroscopia de raios X por dispersão em energia, microscopia eletrônica de varredura e transmissão, difratometria de raios-X, análise elementar CHN, espectroscopia na região do infravermelho e Raman e outras caracterizações elétricas, como voltametria. Diferentes temperaturas foram testadas e a amostra produzida pelo método CVD a 1000 °C apresentou melhores características elétricas, sendo assim, esta foi aplicada como sensor eletroquímico para detecção de paracetamol e diquat. O sensor exibiu resultados satisfatórios na detecção de ambos analitos, visto que apresentou reprodutibilidade e baixo limite de detecção (0.05 μmol L-1 para paracetamol e 0.001 μmol L-1 para diquat). Neste trabalho, também é relatada a síntese de compósitos de carbono derivado de metano envolvendo substratos compostos por CFP, ZnO e CuO. Os resultados indicam que os óxidos metálicos agregaram vantagens diferentes ao substrato CFP, visto que o zinco gerou um material com maior quantidade de carbono depositado, enquanto que os materiais que continham cobre apresentaram menor quantidade de carbono, porém deram indícios da formação de nanotubos sobre o substrato.