Nanocristais obtidos de resíduos industriais de celulose bacteriana aplicados como agente de reforço em filmes biopoliméricos

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Data

2021-04-15

Orientador

Aouada, Marcia Regina de Moura
Aouada, Fauze Ahmad

Coorientador

Pós-graduação

Ciência dos Materiais - FEIS

Curso de graduação

Título da Revista

ISSN da Revista

Título de Volume

Editor

Universidade Estadual Paulista (Unesp)

Tipo

Tese de doutorado

Direito de acesso

Acesso abertoAcesso Aberto

Resumo

Resumo (português)

Devido aos diversos problemas ambientais relacionados ao uso de embalagens plásticas oriundas de fontes não renováveis, pesquisas têm sido realizadas com o intuito de explorar e otimizar a utilização de matérias-primas que sejam ecologicamente corretas para a obtenção desses materiais. A celulose é o biopolímero mais abundante no mundo e um dos mais importantes de que se tem conhecimento. O uso de estruturas celulósicas em escala nanométrica tem sido investigado por apresentarem algumas vantagens, como por exemplo, maiores áreas superficiais, contribuindo, assim, para aplicações mais promissoras como agentes de reforço mecânico em materiais biopoliméricos. As principais rotas de obtenção de nanocelulose estão relacionadas à exploração de recursos vegetais, entretanto, algumas bactérias são capazes de produzir celulose bacteriana que, assim como as de origem vegetal, servem de fonte para se obter materiais nanocelulósicos. Dessa forma, o presente trabalho consistiu na obtenção e caracterização de nanocelulose bacteriana (do tipo “nanocristais”) e foi estudada a influência da adição desses nanocristais em filmes à base de três polímeros naturais hidrossolúveis (gelatina, hidroxipropilmetilcelulose e pectina) nas propriedades físicas (mecânica, barreira ao vapor de água, hidrofobicidade e umidade), bem como químicas (cristalinidade e temperatura de degradação). Os nanocristais de celulose bacteriana foram obtidos por hidrólise ácida a partir de resíduos industriais de curativos de biocelulose. Os nanocristais apresentaram comprimento médio de 120 ± 31 nm e 13 ± 3 nm de diâmetro. Foi estudada também a influência do tipo de homogeneização das dispersões filmogênicas (baixa energia e alta energia) nas propriedades mecânicas e de barreira ao vapor de água. Os filmes resultantes de dispersões seguindo protocolo de alta energia apresentaram de maneira geral melhores propriedades. Foi observado também um incremento nas propriedades mecânicas dos filmes após a adição dos nanocristais, especialmente nos filmes de hidroxipropilmetilcelulose e nos filmes de pectina contendo 10% em massa de nanocristais. A permeabilidade ao vapor de água diminuiu com a adição de 5% e 10% em massa de nanocristais nos filmes de hidroxipropilmetilcelulose quando os protocolos de alta e baixa energia foram empregados, respectivamente. Através das análises de microscopia eletrônica de varredura foi possível observar, de maneira geral, filmes com aspecto homogêneo, indicando uma boa dispersão dos nanocristais nas matrizes poliméricas, com exceção dos filmes de pectina contendo nanocristais nas concentrações de 2,5% e 5%. Nas análises de microscopia eletrônica de varredura das superfícies de fratura mecânica foi possível verificar uma diferença na microestrutura da região onde houve o rompimento nos filmes nanoestruturados, porém não houve indícios de aglomerações do agente de reforço e nem a presença de imperfeições nessas regiões. O presente trabalho auxiliou na elucidação do comportamento do agente de reforço em cada matriz através da correlação com os resultados obtidos por meio das caracterizações das propriedades citadas.

Resumo (português)

Due to the several environmental problems related to the use of plastic packaging from non-renewable sources, research has been carried out in order to explore and optimize the use of raw materials that are environmentally friendly to obtain these materials. Cellulose is the most abundant biopolymer in the world and one of the most important known. The use of cellulosic structures on a nanoscale has been investigated for presenting some advantages, such as, for example, larger surface areas, thus contributing to more promising applications as mechanical reinforcement agents in biopolymeric materials. The main routes for obtaining nanocellulose are related to the exploitation of plant resources, however, some bacteria are capable of producing bacterial cellulose which, like those of plant origin, serve as a source for obtaining nanocellulosic materials. Thus, the present work consisted in obtaining and characterizing bacterial nanocellulose (of the type “nanocrystals”) and the influence of the addition of these nanocrystals in films based on three water-soluble natural polymers (gelatin, pectin and hydroxypropylmethylcellulose) on physical properties (mechanical, water vapor permeability, hydrophobicity and humidity), as well as chemical (crystallinity and degradation temperature). The bacterial cellulose nanocrystals were obtained by acid hydrolysis from industrial residues of biocellulose dressings. The nanocrystals had an average length of 120 ± 31 nm and 13 ± 3 nm in diameter. The influence of the type of homogenization of filmogenic dispersions (low energy and high energy) on the mechanical and water vapor barrier properties was also studied. The films resulting from dispersions following the high energy protocol showed better properties in general. It was also observed an increase in the mechanical properties of the films after the addition of the nanocrystals, especially in the hydroxypropylmethylcellulose films and in the pectin films containing 10% of nanocrystals. Water vapor permeability decreased with the addition of 5% and 10% by mass of nanocrystals in hydroxypropylmethylcellulose films when the high and low energy protocols were employed, respectively. Through scanning electron microscopy analyzes it was possible to observe, in general, films with homogeneous aspect, indicating a good dispersion of nanocrystals in polymer matrices, with the exception of pectin films containing nanocrystals in concentrations of 2.5% and 5%. In the scanning electron microscopy analysis of the mechanical fracture surfaces, it was possible to verify a difference in the microstructure of the region where there was a break in the nanostructured films, but there was no evidence of agglomerations of the reinforcing agent or the presence of imperfections in these regions. The present work helped to elucidate the behavior of the filling agent in each matrix through the correlation with the results obtained through the characterization of the properties mentioned.

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Português

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